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专利号: 2016109997768
申请人: 中北大学
专利类型:发明专利
专利状态:已下证
更新日期:2024-01-05
缴费截止日期: 暂无
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摘要:

权利要求书:

1.一种撞击流-旋转填料床强化微波合成ZSM-5分子筛的方法,其特征在于:包括如下步骤:

(1) 晶种悬浊液的制备:将四丙基氢氧化铵(TPAOH)溶液与正硅酸乙酯溶液,用浓度为

0.5~1.0 mol/L氢氧化钠水溶液分别调节两种溶液pH值在10~14之后,正硅酸乙酯以SiO2计,以TPAOH/SiO2摩尔比为1:5~1:7的用量,在控制撞击流-旋转填料床转速在300~600 r/min超重力条件下充分混合后得到混合液,将混合液置于具有聚四氟乙烯内胆的微波加热装置中,在90 110℃下加热晶化1 3 h后冷却至室温,制得晶种悬浊液;

~ ~

(2) 铝源混合液的制备:将铝源与氢氧化钠水溶液混合,铝源以Al2O3计,氢氧化钠以Na2O计,铝源和氢氧化钠的混合摩尔比为Al2O3/Na2O=1:40~1:80;

(3)ZSM-5分子筛的前驱体溶液的制备:向硅源中加入所制晶种悬浊液,晶种悬浊液添加量为硅源总质量的3% 10%,含晶种的硅源与上述铝源混合液以1:2 1:4的体积比在撞击~ ~流-旋转填料床超重力条件下充分混合得到ZSM-5分子筛的前驱体溶液;

(4) 控制撞击流-旋转填料床的转速为600 1600 r/min,撞击后的ZSM-5分子筛的前驱~体溶液在离心力的作用下,经撞击流-旋转填料床中的填料孔隙由撞击流-旋转填料床的内缘向外缘流动,并在填料层中进一步混合反应,得到混合液,混合液由填料外缘处甩至外壳上,在重力的作用下汇集到液体出口处排出;

(5) 混合液的晶化:将第四步制得的混合液置于具有聚四氟乙烯内胆的微波加热装置中,在温度为160 200℃下晶化20 40 mins,得到晶化产物;

~ ~

(6) 将晶化产物用去离子水洗涤至pH值为7 9为终点,烘干焙烧后得到粒度分布均匀~

的ZSM-5分子筛产品。

2.根据权利要求1所述的一种撞击流-旋转填料床强化微波合成ZSM-5分子筛的方法,其特征在于:所述铝源为Al2(SO4)3·18H2O或NaAlO2或异丙醇铝。

3.根据权利要求1所述的一种撞击流-旋转填料床强化微波合成ZSM-5分子筛的方法,其特征在于:所述硅源为硅胶或硅酸钠或气相二氧化硅。

4.根据权利要求1所述的一种撞击流-旋转填料床强化微波合成ZSM-5分子筛的方法,其特征在于:所述微波加热装置包括撞击流-微波加热耦合反应器(1),撞击流-微波加热耦合反应器(1)包括壳体(1.15),壳体(1.15)顶部装有微波发生器(1.5)和撞击流装置,撞击流装置包括进液管Ⅰ(1.1)和进液管Ⅱ(1.2),进液管Ⅰ(1.1)和进液管Ⅱ(1.2)长度相等且并排设置,进液管Ⅰ(1.1)和进液管Ⅱ(1.2)下方分别设有低压精细雾化喷嘴Ⅰ(1.3)和低压精细雾化喷嘴Ⅱ(1.4),且低压精细雾化喷嘴Ⅰ(1.3)和低压精细雾化喷嘴Ⅱ(1.4)相向对称设置,壳体(1.15)内部安装内胆(1.10),且低压精细雾化喷嘴Ⅰ(1.3)和低压精细雾化喷嘴Ⅱ(1.4)设置于内胆(1.10)之中,内胆(1.10)中设有测温系统,内胆(1.10)的中部及下部装有筛板(1.8),筛板(1.8)面积为内胆(1.10)底板的1/3   3/4,筛板(1.8)上均匀分布有直径~为0.8 cm  1.2 cm的筛孔、内胆(1.10)的底部设有出料口(1.9)接出壳体(1.15)之外,壳体~(1.15)一侧装有冷却器,在低于撞击流-微波加热耦合反应器(1)的两侧分别设有储液槽A(9)和储液槽B(10),储液槽A(9)通过泵Ⅰ(7)、流量计Ⅰ(3)连接撞击流-微波加热耦合反应器(1)的进液管Ⅰ(1.1),储液槽B(10)通过泵Ⅱ(8)、流量计Ⅱ(4)连接撞击流-微波加热耦合反应器(1)的进液管Ⅱ(1.2)。

5.根据权利要求4所述的一种撞击流-旋转填料床强化微波合成ZSM-5分子筛的方法,其特征在于:用能够反射微波的材料制成的壳体(1.15)为金属壁封闭的矩形多模箱体,壳体(1.15)上装有控制面板(1.6)以及炉门(1.11)。

6.根据权利要求4所述的一种撞击流-旋转填料床强化微波合成ZSM-5分子筛的方法,其特征在于:内胆(1.10)为圆柱形嵌套在壳体(1.15)内,体积为壳体(1.15)的1/2-2/3,内胆(1.10)顶部与壳体(1.15)顶部间留有一段距离,为内胆(1.10)高的1/10-1/5,壳体(1.15)采用碳纤维复合材料制成,内胆(1.10)采用聚四氟乙烯材料制成。

7.根据权利要求4所述的一种撞击流-旋转填料床强化微波合成ZSM-5分子筛的方法,其特征在于:冷却器分别与进水管Ⅰ(1.13)和出水管Ⅱ(1.14)相连,进水管Ⅰ(1.13)接有调节阀(1.12)。

8.根据权利要求4所述的一种撞击流-旋转填料床强化微波合成ZSM-5分子筛的方法,其特征在于:低压精细雾化喷嘴为孔径0.5 mm 0.8 mm的市售低压精细雾化喷嘴,低压精细~雾化喷嘴Ⅰ(1.3)和低压精细雾化喷嘴Ⅱ(1.4)之间的距离L为L=(0.6 4) d0,其中d0为喷嘴~孔径。

9.根据权利要求4所述的一种撞击流-旋转填料床强化微波合成ZSM-5分子筛的方法,其特征在于:储液槽A(9)和储液槽B(10)为密闭槽,储液槽A(9)和储液槽B(10)以及进液管Ⅰ(1.1)和进液管Ⅱ(1.2)外壁均设有加热保温装置,加热保温装置是加热带。

10.根据权利要求5所述的一种撞击流-旋转填料床强化微波合成ZSM-5分子筛的方法,其特征在于:测温系统包括镀四氟铂电阻温度传感器(1.7),镀四氟铂电阻温度传感器(1.7)信号输出端连接控制面板(1.6)的信号输入端。