1.一种碳物种修饰型金属Ni基催化剂,该催化剂由氧化物载体以及负载在氧化物载体上的金属Ni和含N有机碳物种组成,其中金属Ni粒子粒径为12-18纳米;所述的含N有机碳物种主要附着在金属Ni粒子的(111)表面;所述催化剂通过如下方法制备:
1)将含镍无机盐和含N有机化合物溶解在去离子水中得到溶液A;所述含N有机化合物是单氰胺、二聚氰胺、三聚氰胺、聚丙烯吡咯烷酮、尿素中的一种或几种的组合,含镍无机盐是硝酸镍六水合物;以含N有机化合物和去离子水质量为100%计,含N有机化合物的质量百分比为3-6%;含镍无机盐和含N有机化合物的投料质量比为11:1;
2)将氧化物固体颗粒与溶液A按比例混合,使得最终制得的催化剂中金属Ni的重量百分含量为8-12%,然后通过溶剂蒸发的方法得到固体颗粒;所述氧化物是氧化硅、氧化铝或者SiO2-Al2O3;
3)将步骤2)所得到的固体颗粒直接在500-600℃条件下焙烧得到氧化镍前驱体粒子,所述氧化镍前驱体粒子的粒径在10-15纳米;
4)在含氢气气氛条件下活化由步骤3)得到的氧化镍前驱体粒子,活化温度为400-500℃,活化时间为4-10小时从而得到碳物种修饰型金属Ni基催化剂。
2.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂,其特征在于:步骤1)中,所述的含氮有机化合物为二聚氰胺。
3.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂,其特征在于:氧化物为氧化硅。
4.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂,其特征在于:步骤2)中,蒸发溶剂的温度为100-140℃。
5.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂,其特征在于:步骤3)中,焙烧温度为550℃,焙烧时间为5小时。
6.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂,其特征在于:步骤4)中,含氢气气氛中氢气的体积百分含量为5-100%。
7.如权利要求6所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂,其特征在于:含氢气气氛中除氢气外还含有其他气体,其他气体选自N2、Ar或He。
8.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂,其特征在于:步骤4)中,活化温度为450℃,活化时间为5小时。
9.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂,其特征在于:所述催化剂通过如下方法制备:
1)将硝酸镍六水合物和二聚氰胺溶解在去离子水中得到溶液A;以二聚氰胺和去离子水质量为100%计,二聚氰胺的质量百分比为3-6%;硝酸镍六水合物和二聚氰胺的投料质量比为11:1;
2)将氧化硅固体颗粒与溶液A按比例混合,使得最终制得的催化剂中金属Ni的重量百分含量为8-12%,然后通过100-140℃下溶剂蒸发的方法得到固体颗粒;
3)将步骤2)所得到的固体颗粒直接在550℃条件下焙烧5小时得到氧化镍前驱体粒子,所述氧化镍前驱体粒子的粒径在10-15纳米;
4)在含氢气气氛条件下活化由步骤3)得到的氧化镍前驱体粒子,活化温度为450℃,活化时间为5小时,从而得到碳物种修饰型金属Ni基催化剂。
10.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂在甲烷化反应中的应用。