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专利号: 2020115508093
申请人: 山东师范大学
专利类型:发明专利
专利状态:已下证
专利领域: 电解或电泳工艺;其所用设备〔4〕
更新日期:2024-01-05
缴费截止日期: 暂无
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摘要:

权利要求书:

1.一种常温常压下电化学还原一步合成氨及丙酮的方法,其特征在于:将导电载体负载催化剂的工作电极、参比电极或/和辅助电极组成两电极体系或三电极体系,将具有高氮溶解度的离子液体作为电解质,将含活泼氢的有机物和氮气作为质子源,采用循环伏安法进行电化学还原,制备氨气和丙酮;所述含活泼氢的有机物为异丙醇,所述离子液体为含胺基、膦基阳离子和含氟阴离子组成的离子液体;

所述工作电极为阴极,铂电极为阳极,辅助电极为标准氢电极或甘汞电极,所述工作电极为负载纳米铁催化剂的不锈钢丝网电极,电化学工作站的循环伏安法参数设置如下:扫描速率为20mv/s,电压范围再‑1~0V,扫描圈数为30圈。

2.根据权利要求1所述的常温常压下电化学还原一步合成氨及丙酮的方法,其特征在于:所述离子液体为三己基十四烷基膦六氟磷酸盐或三己基十四烷基胺六氟磷酸盐。

3.根据权利要求1所述的常温常压下电化学还原一步合成氨及丙酮的方法,其特征在于:所述工作电极的制备方法,包括如下步骤:将金属盐溶液注入电解池中,利用电化学工作站,在导电载体上电沉积金属纳米颗粒层,得工作电极;

所述金属盐溶液为金属盐、抗坏血酸和润湿剂的混合溶液。

4.根据权利要求3所述的常温常压下电化学还原一步合成氨及丙酮的方法,其特征在于:所述金属盐溶液为亚铁盐溶液、抗坏血酸和润湿剂的混合溶液。

5.根据权利要求3所述的常温常压下电化学还原一步合成氨及丙酮的方法,其特征在于:所述润湿剂为十二烷基硫酸钠。

6.根据权利要求1所述的常温常压下电化学还原一步合成氨及丙酮的方法,其特征在于:离子液体的制备方法,包括如下步骤:

1)将六氟磷酸铵、三己基十四烷化膦溴化物和丙酮加入圆底烧瓶后,混合搅拌;

2)对步骤1)中得到的混合溶液减压抽滤,抽滤液转移到圆底烧瓶中进行旋蒸;

3)将步骤2)中得到的旋蒸浓缩液转移至分液漏斗中,加入去离子水震荡、静置、分层;

4)将步骤3)中的下层有机溶液转移到圆底烧瓶再次旋蒸,得到淡黄色透明的粘稠液体,为离子液体;

5)将步骤4)中制得的离子液体进行干燥后,即得。

7.根据权利要求6所述的常温常压下电化学还原一步合成氨及丙酮的方法,其特征在于:步骤1)中,六氟磷酸铵和三己基十四烷化膦溴化物的物质的量之比为1.0 1.2:1,25 35~ ~℃下搅拌20 48小时。

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8.根据权利要求7所述的常温常压下电化学还原一步合成氨及丙酮的方法,其特征在于:步骤2)中旋蒸温度为30 50℃。

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9.根据权利要求8所述的常温常压下电化学还原一步合成氨及丙酮的方法,其特征在于:步骤5)中干燥的温度为60 90℃,真空干燥时间为48 72小时。

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10.根据权利要求9所述的常温常压下电化学还原一步合成氨及丙酮的方法,其特征在于:电化学还原合成氨和丙酮的反应是在常温常压下进行的。