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专利号: 2021103604605
申请人: 中国矿业大学
专利类型:发明专利
专利状态:已下证
专利领域: 一般的物理或化学的方法或装置
更新日期:2024-01-05
缴费截止日期: 暂无
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摘要:

权利要求书:

1.一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法,其特征在于,步骤为:第一步:将6g铁盐、三聚氰胺和葡萄糖中加入50mL的80℃的去离子水中,200‑500 r/min下搅拌5‑20 min,混合均匀后超声震荡2h,在鼓风干燥箱中110℃下干燥12h去除多余水分,得到干燥固体;

第二步,氮铁共掺杂碳载体的制备:将上一步得到的干燥固体研磨为粉末,过200目筛,在管式炉中以2℃/min的升温速率加热至指定温度,保温2 h制得所需Fe‑N/C载体;

第三步,Fe‑N/C载体负载镍活性组分:将镍前驱体、1g Fe‑N/C载体和30 mL还原剂置于高压釜中,充入2 MPa H2,在200℃下反应2 h得混合物;所得混合物在5000 r/min转速下离心分离5 min得催化剂,所得催化剂用去离子水反复冲洗并离心分离,重复5‑10次直至还原剂冲洗干净,将冲洗干净后的固体放入真空干燥箱中在70℃下干燥10 h,得到氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂Ni@Fe‑N/C。

2.根据权利要求1所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法,其特征在于:所述第一步中三聚氰胺和葡萄糖比例为:调控加入葡萄糖的质量,使三聚氰胺的质量分数为0%、20%、33%、50%、66%和100%,记为N/C0、N/C0.2、N/C0.33、N/C0.50、N/C0.66和N/C1.0。

3.根据权利要求2所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法,其特征在于:所述第一步中三聚氰胺的质量固定为0 g或3g,即三聚氰胺的质量分数为0%时三聚氰胺

0g,葡萄糖5.83g;三聚氰胺的质量分数为20%时三聚氰胺3g,葡萄糖12g;三聚氰胺的质量分数为33%时三聚氰胺3g,葡萄糖5.83g;三聚氰胺的质量分数为50%时三聚氰胺3g,葡萄糖3g;

三聚氰胺的质量分数为66%时三聚氰胺3g,葡萄糖1.48g;三聚氰胺的质量分数为100%时三聚氰胺3g,葡萄糖0g。

4.根据权利要求1所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法,其特征在于:所述第一步中铁盐为九水硝酸铁、四水醋酸铁或乙酰丙酮铁。

5.根据权利要求1所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法,其特征在于:所述第二步中指定温度为500℃、600℃、700℃和800℃。

6.根据权利要求1所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法,其特征在于:所述第三步中Fe‑N/C载体先充分研磨,过200目筛,使其颗粒均匀,再与镍前驱体和还原剂一起更均匀地分散在高压釜中。

7.根据权利要求1所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法,其特征在于:所述第三步中加入的镍前驱体分别为四水醋酸镍和六水硝酸镍,加入Ni的质量分别为载体质量的0%、5%、10%和15%,记为Ni0、Ni5%、Ni10%和Ni15%。

8.根据权利要求1所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法,其特征在于:所述第三步中加入的还原剂分别是乙二醇和十二烷,加入还原剂的目的是将高价态的Ni还原。

9.一种权利要求1所述制备方法制备得到的氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂在木质素及其模型化合物的催化加氢裂解中的应用。

10.根据权利要求9所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂在木质素及其模型化合物的催化加氢裂解中的应用,其特征在于:所述将20 mg Ni@Fe‑N/C和40 mg木质素,置于装有石英内衬的100 mL高压反应釜中,并加入30 mL乙醇,用N2置换釜中空气三次后充入1 MPa H2,在250℃下反应4 h;反应后过滤反应混合物,并用乙醇萃取残渣,滤液和萃取液合并后蒸除溶剂得到木质素解聚液体产物。