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专利号: 2021106665865
申请人: 东北石油大学
专利类型:发明专利
专利状态:已下证
专利领域: 有机化学〔2〕
更新日期:2024-01-05
缴费截止日期: 暂无
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摘要:

权利要求书:

1.一种Ni基催化剂上苯酚选择加氢方法,其特征在于:这种Ni基催化剂上苯酚选择加氢方法:

(1)以Ni‑MOF‑74为前驱体,将其在醇溶液中浸泡处理后,在惰性气氛及热解温度350~

400℃下,通过热解过程调控,Ni‑MOF‑74前驱体在氩气氛围下热解,升温速率为3~5℃/min,热解时间为2~3小时,得到碳包覆的纳米尺度金属Ni的Ni@C催化剂前驱体;

Ni‑MOF‑74的制备:

将乙酸镍溶解在蒸馏水中,配制浓度为0.1mol/L的镍金属盐溶液,将2,5‑二羟基对苯二甲酸溶解在四氢呋喃中,配制浓度为0.05mol/L有机配体溶液,将上述两溶液分别搅拌10分钟后,按照镍金属盐与有机配体摩尔比2:1混合搅拌60分钟,将混合溶液转移到聚四氟乙烯反应釜后,放入烘箱,在120℃反应45小时,冷却后抽滤、用乙醇和水交替洗涤6次,在60℃干燥18小时,得到Ni‑MOF‑74;

(2)在醇溶液中将Ni@C浸泡处理后,在NH3气氛下进行处理,升温速率为3~5℃/min,温度为350~380℃,处理30~60分钟,得到高活性表面改性的Ni@C‑Surf催化剂;

(3)建立以混合供氢溶剂体系为溶剂的催化反应体系;供氢溶剂体系为十氢萘、四氢萘和二氢萘中的一种和异丙醇的混合溶剂,其中异丙醇的质量分数为20~40%;苯酚在供氢溶剂反应体系中的质量分数为2~5%;Ni@C‑Surf催化剂的添加量是Ni@C‑Surf催化剂与苯酚溶液质量比为0.0005~0.002:1;

(4)在一定氢气分压和反应温度下,基于(1)、(2)、(3)提高了催化剂的活性,强化了苯酚在催化剂表面的吸附作用,加快苯酚在Ni@C‑Surf催化剂上选择性加氢速度,在反应温度

80~120℃,氢气分压为2~3MPa,反应时间2~3小时,苯酚完全转化为环己醇,催化剂经分离后可循环使用。

2.根据权利要求1所述的Ni基催化剂上苯酚选择加氢方法,其特征在于,所述的在醇溶液中浸泡处理是指将Ni‑MOF‑74前驱体在乙醇溶液中浸泡8~24小时,去除表面残留物,抽滤、用乙醇和水交替洗涤3~6次、在50~120℃下,真空干燥8~24小时。

3.根据权利要求1所述的Ni基催化剂上苯酚选择加氢方法,其特征在于,所述在醇溶液中将Ni@C浸泡处理是指将Ni@C在乙醇溶液中浸泡8~24小时,去除表面残留物,抽滤、用乙醇和水交替洗涤3~6次、在50~120℃下,真空干燥8~24小时。

4.根据权利要求1所述的Ni基催化剂上苯酚选择加氢方法,其特征在于,所述的催化剂分离方法是采用磁分离,分离后的催化剂经反应分离循环使用5次后,其活性和选择性未发生变化。