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专利号: 2021107479623
申请人: 重庆工商大学
专利类型:发明专利
专利状态:授权未缴费
专利领域: 一般的物理或化学的方法或装置
更新日期:2024-02-23
缴费截止日期: 暂无
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摘要:

权利要求书:

1.本发明公开了一种Pd/Fe‑MOFs配位结构促进光催化C‑N键和C‑C键合成,该催化剂的制备方法为:通过配位结构工程合成了三种不同Fe‑O团簇、Lewis酸位及形貌的Fe‑MOFs,通过双溶剂浸渍和光还原过程将Pd纳米粒子装入这些Fe‑MOFs中,将合成的Pd/Fe‑MOFs纳米复合材料用于光催化C‑H芳基化反应、脱羧交叉偶联反应、醛/醇/甲苯氧化酰胺化反应等C‑N键和C‑C键合成并取得了优异的催化性能,发现了Pd/Fe‑MOFs中Fe‑O团簇、Lewis酸位及形貌对光催化C‑N键和C‑C键合成的促进作用。

2.根据权利要求1所述的一种Pd/Fe‑MOFs配位结构促进光催化C‑N键和C‑C键合成,其特征在于:C‑H芳基化反应的方法为:在空气中可见光照射下,芳基卤化物(0.25 mmol),噻唑(0.5 mmol),光催化剂(20 mg)和K2CO(3 0.75 mmol)分散到2 mL DMA 中室温下反应24 h,脱羧交叉偶联反应的方法为:在氩气中可见光照射下,芳基碘化物(0.2 mmol),肉桂酸(0.4 mmol),光催化剂(20 mg)和K2CO3或者K2HPO(4 0.6 mmol)分散到2 mL DMA 中室温下反应24 h,醛/醇/甲苯氧化酰胺化的方法为:将醛(0.2 mmol),吡咯烷(0.6 mmol)和光催化剂(20 mg)分散到2 mL THF,放入玻璃管反应器中,反应在室温、光照下进行24h。

3.根据权利要求1所述的一种Pd/Fe‑MOFs配位结构促进光催化C‑N键和C‑C键合成,其特征在于:在无光照时具有较低的催化活性,在光促进下催化活性大幅提高。

4.根据权利要求1所述的一种Pd/Fe‑MOFs配位结构促进光催化C‑N键和C‑C键合成,其特征在于:在无Pd负载的Fe/MOFs不具备催化活性,在有Pd负载的Pd/Fe‑MOFs在光促进下催化活性大幅提高。

5.根据权利要求1所述的一种Pd/Fe‑MOFs配位结构促进光催化C‑N键和C‑C键合成,其特征在于:在C‑H芳基化反应中以K2CO3作为碱具有更好的光催化活性,在脱羧交叉偶联反应中以K2HPO4作为碱具有更好的光催化活性,在醛/醇/甲苯氧化酰胺化反应中不需要碱就具有较好的光催化活性。

6.根据权利要求1所述的一种Pd/Fe‑MOFs配位结构促进光催化C‑N键和C‑C键合成,其特征在于:C‑H芳基化反应所述的芳基卤化物包括:溴苯,4‑甲氧基溴苯,2‑甲氧基溴苯,4‑溴苯甲醛,对溴三氟甲苯,4‑碘甲苯,3‑碘甲苯,4‑甲氧基碘苯,3‑甲氧基碘苯,对碘苯甲腈,

4‑硝基碘苯,脱羧交叉偶联反应所述的芳基碘化物包括:碘苯,4‑碘甲苯,3‑碘甲苯,2‑甲氧基碘苯,4‑甲氧基碘苯,3‑甲氧基碘苯,对碘苯甲腈,4‑硝基碘苯,4‑碘三氟甲苯,对碘苯胺,醛/醇/甲苯氧化酰胺化反应所述的芳香族醛包括:苯甲醛,邻氯苯甲醛,间氯苯甲醛,对氯苯甲醛,对三氟甲基苯甲醛,对硝基苯甲醛,对溴苯甲醛,邻甲氧基苯甲醛,间甲氧基苯甲醛,对甲氧基苯甲醛,肉桂醛,所述的芳香族醇包括:苯甲醇,对硝基苯甲醇,对溴苯甲醇,对甲氧基苯甲醇,所述的甲苯类包括:甲苯,对硝基甲苯,对溴甲苯,对甲氧基甲苯,所述的胺类包括:吡咯烷,哌啶,吗啡啉,四氢喹啉。

7.根据权利要求1所述的一种Pd/Fe‑MOFs配位结构促进光催化C‑N键和C‑C键合成,其特征在于:催化剂的循环使用性能较好,经过5次循环使用,Pd/Fe‑MOFs纳米复合材料光催化剂仍维持了很高的光催化活性。