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专利号: 2022113372882
申请人: 东北石油大学
专利类型:发明专利
专利状态:已下证
专利领域: 一般的物理或化学的方法或装置
更新日期:2024-01-05
缴费截止日期: 暂无
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摘要:

权利要求书:

1.一种熔融盐法合成的钴单原子催化剂,其特征在于:步骤一、将钴盐、金属氧化物和卤化盐按照一定比例,利用机械球磨的方法得到混合均匀的混合物,将混合物置于反应容器中;钴盐与金属氧化物的摩尔比为1:10‑1:20,所述金属氧化物选自V2O5、TiO2、Al2O3、ZnO中的至少一种;卤化盐为氯化锂、氯化钾和氯化钠中至少两种混合物;

步骤二、向所述反应容器中通入氩气,在惰性气氛下高温煅烧,达到卤化混盐的共熔点温度,熔融态的卤化混盐作为反应溶剂提供液态环境,其强极化力有利于金属与氧键的削弱和金属氧化物表面Co‑O活性位点的形成,钴原子在高温反应中与金属氧化物表面的金属原子进行置换,自然冷却后得到含有卤化混盐的初始钴单原子催化剂;煅烧温度为300‑600℃,煅烧时间为2‑4h,升温速率为2‑5℃/min;

步骤三、用去离子水洗涤含有卤化混盐的初始钴单原子催化剂,通过去离子水洗涤去除初始钴单原子催化剂中的卤化混盐,再经离心、真空干燥得到熔融盐法合成的钴单原子催化剂;所述钴单原子催化剂中钴原子负载量在0.1~3wt.%。

2.根据权利要求1所述的熔融盐法合成的钴单原子催化剂,其特征在于:所述的钴盐为乙酰丙酮钴、乙酸钴、卤化钴和硝酸钴中的一种。

3.根据权利要求2所述的熔融盐法合成的钴单原子催化剂,其特征在于:所述卤化盐为氯化锂与氯化钾的混合物,氯化锂与氯化钾的质量比为4:5–3:2。

4.根据权利要求3所述的熔融盐法合成的钴单原子催化剂,其特征在于:所述金属氧化物为V2O5,钴盐为卤化钴,氯化锂与氯化钾的质量比为4:5,钴盐与金属氧化物的摩尔比为1:

20;熔融态的卤化混盐作为反应溶剂提供液态环境,其强极化力有利于V‑O键的削弱和氧化钒表面Co‑O活性位点的形成,钴原子在高温反应中与金属氧化物表面的钒原子进行置换,自然冷却后得到含有卤化混盐的初始钴单原子催化剂。

5.根据权利要求4所述的熔融盐法合成的钴单原子催化剂,其特征在于:所述机械球磨时间为0.5‑5h。

6.根据权利要求5所述的熔融盐法合成的钴单原子催化剂,其特征在于:所述真空干燥温度为20‑80℃,真空干燥时间为4‑12h。

7.根据权利要求6所述的熔融盐法合成的钴单原子催化剂,其特征在于:机械球磨时间为1h,煅烧温度为400℃,煅烧时间为2h,升温速率为2℃/min,真空干燥温度为80℃,真空干燥时间为12h。

8.根据权利要求7所述的熔融盐法合成的钴单原子催化剂,其特征在于:所述钴单原子催化剂中钴原子负载量为0.62wt.%。

9.根据权利要求1‑8任一权利要求所述的熔融盐法合成的钴单原子催化剂用于醇胺氧化偶联制备亚胺,其特征在于:将熔融盐法合成的钴单原子催化剂粉末、溶剂正辛烷和底物苯胺与苯甲醇加入到反应管中,然后利用惰性气体置换管内空气,在1标准大气压下,将反应温度升温到80℃,到达反应温度后搅拌反应3小时;待反应结束,将产物与催化剂离心分离,得到亚胺。